Selama masa jabatannya sebagai presiden, Rosalynn turut serta dalam rapat Kabinetnya. Kemudian, pasangan tersebut juga mendirikan The Carter Center, sebuah organisasi nonpemerintah yang bertujuan membantu individu yang membutuhkan, pada tahun 1982. Organisasi ini telah membangun ribuan rumah di lebih dari 10 negara bersama Habitat for Humanity.
Kisah cinta Carter dan Rosalynn dimulai di Plains, Georgia, kampung halaman mereka. Setelah bertemu di Plains United Methodist Church, mereka berdua memiliki kesamaan minat. Rosalynn juga menjadi pendamping setia Carter selama karier politiknya.
Saat sudah pensiun dari jabatan presiden, pasangan ini memilih kembali ke kampung halaman mereka. Mereka membeli rumah sederhana dengan harga $167.000, di mana mereka menikmati momen tenang bersama tanpa gangguan dari tamu.
