Setelah meninggalkan jabatannya sebagai presiden, Carter terus aktif dalam berbagai kegiatan amal dan urusan kemanusiaan. Melalui The Carter Center, yang didirikannya pada tahun 1982, Carter dan timnya berperan dalam menjalankan program-program kesehatan, pemilihan umum, serta memediasi konflik-konflik di berbagai belahan dunia.
Selain itu, Carter dikenal sebagai seorang penulis produktif. Ia menulis berbagai buku mengenai kebijakan luar negeri, hak asasi manusia, dan kehidupan pribadinya. Karyanya yang terkenal antara lain "A Full Life: Reflections at Ninety" dan "An Hour Before Daylight: Memories of a Rural Boyhood".
Pada tingkat personal, Jimmy Carter dikenal sebagai sosok yang rendah hati dan melayani masyarakat secara tulus. Dia aktif dalam berbagai pekerjaan sukarela, termasuk membangun rumah-rumah bagi yang membutuhkan melalui Habitat for Humanity, serta terlibat dalam pencarian perdamaian di berbagai konflik internasional.